L'ouvrage se déploie en plusieurs parties consacrées successivement aux dogmes chrétiens, à la poésie et aux beaux-arts inspirés par la religion, aux cérémonies du culte et à son influence sur la société, entrecoupées des récits d'Atala et de René qui viennent illustrer par la fiction la thèse défendue par l'essai. Cette alliance inédite entre argumentation et récit permet à Chateaubriand de toucher un public bien plus large que ne l'aurait fait un traité théologique classique, en faisant de l'émotion esthétique la meilleure preuve de la vérité religieuse.
L'ouvrage rencontre un succès immense dès sa parution, porté par le climat de restauration religieuse consécutif au Concordat, consacrant Chateaubriand comme l'écrivain majeur de sa génération et lui ouvrant les portes d'une brillante carrière diplomatique et politique.
L'ouvrage demeure une référence essentielle pour comprendre la sensibilité religieuse du romantisme français, sa défense esthétique et affective de la foi ayant durablement influencé la manière dont le XIXe siècle envisagera les rapports entre religion, art et sentiment de la nature.